东华大学武培怡教授课题组 Matter：水凝胶离子器件在信号处理和信息存储记忆方面的新进展

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近年来，水凝胶等离子导体材料，由于其类似生物组织结构和离子导电的特征，在新兴的物联网应用中逐渐体现出重要功能和发展潜力。武培怡教授课题组此前的研究拓展了它们在多功能离子皮肤（Adv. Mater., 2017, 29, 1700321; Nat. Commun. 2018, 9, 1134; Nat. Commun. 2019, 10, 3429）、无创诊疗贴片（Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2008020）、自供电离子热电池（Joule, 2021, 5, 2211-2222）等方向的应用。

但是，对于未来集成性的人机交互系统而言，除了感知外界刺激，还需要对采集的信息进行信号处理和存储记忆。但是，相比于生物组织的高级智能，人工离子水凝胶的功能和智能远远不足。这是因为普通水凝胶没有固有逻辑方式去操纵离子电流以实现对信号的处理。而在生物系统中，跨细胞膜离子通道将细胞内和细胞外介质分开，并选择性地渗透阳离子（例如 Na⁺、K⁺ 和Ca²⁺）和阴离子（例如 Cl^-），实现了对信号的感知、处理和记忆。

受此启发，该课题组在人工水凝胶体系中提出了不对称的“三聚体”设计，来模拟生物智能，包括离子选择性、短期可塑性、多模态记忆和逻辑响应。其中，离子选择性水凝胶夹在高盐度水凝胶 (HH) 和低盐度水凝胶之间（LH），通过内部产生的电场来调控离子电流，为人工水凝胶中离子流的时空分布调节奠定了基础。它允许对离子流进行时空操纵以识别、处理和记忆信息，从而实现此前人工水凝胶体系尚未实现的短期可塑性和多模态记忆。此外，透明的三聚体水凝胶在大变形下也能稳定工作，克服了传统半导体电子设备遇到的光学和力学限制。相关工作近期发表在Matter杂志上。

基于不对称三聚体实现的内部电场，水凝胶整体具有不对称的I-V工作曲线，表现出单向导通的离子整流效应，整流比大约为7.4。在两次连续施加短期电刺激的情况下，水凝胶表现出电流抑制效应，实现对接收信号的钝化作用，模拟了生物神经系统中的刺激保护机制。

图1.三聚体水凝胶的仿生结构设计和短期塑性。

当接收到来自外部电场的输入信号时，三聚体水凝胶内部的离子会重新分布，远离平衡状态。在刺激结束后，离子逐渐流回到平衡状态，产生一个动态输出电压，该电压会自发地衰减。这个过程类似于人脑的记忆。外部电场信号类似于训练过程，经过多次长时间的训练，三聚体水凝胶记忆强度会显著高于短期训练，表现出多模态记忆特性。利用这个特性，三聚体水凝胶可以应用于图像的次序遗忘和记忆。

图2. 水凝胶的多模态记忆。

相比于半导体电子器件，水凝胶离子器件的主要优势在于它们的高度透明性和本征可拉伸性。这里研究人员也证明了整个三聚体水凝胶的光学透明性和变形稳定性。其可见光透明度达到90%以上。此外，由于LH端水凝胶的离子电导率最低，所以整体器件的电阻主要取决于LH。当模量最低的中间层发生变形，包括拉伸和弯曲时，对于整体器件的电阻影响都较小，器件的多个电学性能参数都维持稳定。

图 3. 三聚体水凝胶的高透明性、本征柔性、可拉伸性和稳定性。

研究人员进一步证明了不对称三聚体设计的普遍适用性，对于多种小分子电解质和聚合物网络，当它们遵循同样的设计原理时，都可以建立相似的内部电场来调控离子信号，以实现对信息的感知、处理和记忆。

最后，他们证明了三聚体水凝胶不仅可以独立作为离子皮肤进行应用，实如对温度刺激的实时感知，还可以将从传感器接收到的信号进行实时处理，例如在识别到10秒的压力刺激后，三聚体水凝胶表现出刺激增强的电压感知和逐步遗忘的过程。此外，三聚体水凝胶可以组装成逻辑电路，实现简单的静态逻辑门效果；利用三聚体水凝胶的信息记忆和遗忘，还可以实现动态的逻辑信号输出。

图4. 三聚体水凝胶的信息识别、记忆和逻辑响应。

水凝胶因其良好的生物相容性、高度可拉伸性、高透明度和低成本等优势，在过去几年中获得了大量关注，成为了人机交互界面的重要候选材料。他们已经实现了许多有趣的应用，例如离子皮肤和仿生肌肉驱动器，但尚未实现类脑智能。在这项工作中，提出了一种受生物启发的不对称三聚体设计，来模拟生物感觉神经系统中的离子通道。不对称三聚体设计可以在普通水凝胶中建立内部电场。它允许对离子流进行时空操纵以识别、处理和记忆信息，从而实现本体水凝胶尚未证明的短期可塑性和多模态记忆。相比于传统电子设备遇到的光学和力学限制，透明三聚体水凝胶的优势也在于可以在大变形下稳定工作。此外，这项工作中的设计也具有非常高的普遍适用性。相信，这一工作将为柔性离子器件的发展提供新的启发，也为未来实现可拉伸智能材料与生物组织的协同整合提供了新思路。

该课题得到了国家自然科学基金重点项目 (51733003)等项目的资助与支持。文章在线发表在Matter，第一作者为雷周玥博士，通讯作者为武培怡教授。

论文链接：

https://authors.elsevier.com/a/1gAu19Cyxc-Diq

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